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www.hg7891.com:破世界难题 中国科学家首揭水合离子原子级分辨图像及幻数效应

来源:新华网 编辑: 夏彩云 更新时间: 2018-05-16 09:38

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图为钠离子水合物的亚分子级分辨成像。

???现在我们用的锂离子电池,它的充电和放电主要由锂离子在两个电极之间来回传输实现。如果我们对电极材料进行精确的界面调控,利用溶剂化离子输运的幻数效应,则可以提高离子的传输速率,从而缩短充电时间和增大电池功率。”北京大学物理学院量子材料科学中心教授江颖日前向公众展望了最新研究成果水合离子输运的幻数效应在未来的应用前景。近日,该科研团队继2014年获得世界首张亚分子级分辨的水分子图像后,在国际上首次得到水合钠离子的原子级分辨图像,并发现了一种水合离子输运的幻数效应。该成果于5月14日在国际学术期刊《自然》(http://www.khzzm.com/GTlhj/10.1038/s41586-018-0122-2)上发表。

????水是自然界中最丰富、人们最为熟悉但也最不了解的物质之一。在《科学》杂志创刊125周年之际,水的结构成为本世纪125个最具挑战性的科学问题之一。其中,离子水合物的微观结构和动力学一直是学术界争论的焦点。

????科研人员解释,水与其他物质的相互作用非常复杂。由于水是强极性分子,它作为溶剂(Solvent)能使很多盐发生溶解,并且能与溶解的离子结合在一起形成团簇,此过程称为离子水合(ion hydration),形成的离子水合团簇称为离子水合物(ion hydrate)。“离子水合可以说是无处不在,在众多物理、化学、生物过程中扮演着重要角色,比如:盐的溶解、电化学反应、生命体内的离子转移、大气污染、海水淡化、腐蚀等。”江颖说。

????离子水合物的微观结构以及离子水合物的动力学如此重要,在各国科学家长达百余年的努力后,离子的水合壳层数、各个水合层中水分子的数目和构型、水合离子对水氢键结构的影响、决定水合离子输运性质的微观因素等诸多问题,至今仍没有定论。尤其是对于界面和受限体系,由于表面的不均匀性和晶格的多样性,水分子、离子和表面三者之间的相互作用使得这个问题更加复杂。“究其原因,关键在于缺乏单原子、单分子尺度的表征和调控手段,以及精准可靠的计算模拟方法。”江颖解释。

????为攻破这些科学难题,近年来,中国科学院/北京大学王恩哥课题组、北京大学量子材料科学中心江颖课题组与同事和学生一起合作,发展了原子水平上的高分辨扫描探针技术和针对轻元素体系的全量子化计算方法,在水/冰的结构和动力学研究中得到成功应用,通过实验和理论的深度融合,澄清了若干疑难科学问题,刷新了人们对水和其他氢键体系的认知。他们首次在实空间获得了水分子的亚分子级分辨图像(Nat. Mat. 13, 184 (2014)),揭示了水团簇分子间结合的氢键取向及质子的协同量子隧穿(Nat. Phys. 11, 235 (2015),测得了单个氢键的强度及核量子效应的影响(Science 352, 321 (2016)),研究了冰的形核与生长机理以及冰表面的预融化过程(PNAS 109, 13177 (2012))。这些工作为水合物的原子尺度研究打下坚实基础。

????尽管有这些科研突破作为基础,研究离子水合物的微观结构和动力学行为也并非易事。据江颖介绍,首先面临的巨大挑战是如何在实验上获得单个离子水合物?“虽然得到离子水合物非常容易(把盐倒入水中即可),但是这些离子水合物相互聚集、相互影响,水合结构也在不断变化,不利于高分辨成像。要得到适合扫描探针显微镜研究的单个离子水合物是一件非常困难的事。”为了解决这一难题,研究人员基于扫描隧道显微镜发展了一套独特的离子操控技术,来可控的制备单个离子水合物。

????实验制备出的单个离子水合物团簇后,接下来需要通过高分辨成像弄清楚其几何吸附构型。由于离子水合物属于弱键合体系,比水分子团簇更加脆弱,因此针尖很容易扰动离子水合物,从而无法得到稳定的图像。

????为克服上述困难,研究人员发展了基于一氧化碳针尖修饰的非侵扰式原子力显微镜成像技术,可以依靠极其微弱的高阶静电力来扫描成像。他们将此技术应用到离子水合物体系,首次获得了原子级分辨成像,并结合第一性原理计算和原子力图像模拟,成功确定了其原子吸附构型。“从图中可以看到,不仅是水分子和离子的吸附位置可以精确确定,就连水分子取向的微小变化都可以直接识别。这也是水合离子的概念提出一百多年来,首次在实空间直接“看到”水合离子的原子级图像。”江颖告诉记者。

????研究不仅得到了水合离子的原子级分辨图像,研究人员还利用带电的针尖作为电极,通过非弹性电子激发控制单个水合离子在NaCl表面上的定向输运,发现了一种有趣的幻数效应:包含有特定数目水分子的钠离子水合物具有异常高的扩散能力,迁移率比其他水合物要高1-2个量级,甚至远高于体相离子的迁移率。

????结合第一性原理计算和经典分子动力学模拟,科研人员发现这种幻数效应来源于离子水合物与表面晶格的对称性匹配程度。具体来说,包含1、2、4、5个水分子的离子水合物总能通过调整找到与NaCl衬底的四方对称性晶格匹配的结构,因此与衬底束缚很紧,不容易运动;而含有3个水分子的离子水合物,却很难与四方对称性的NaCl衬底匹配,因此会在表面形成很多亚稳态结构,再加上水分子很容易围绕钠离子集体旋转,使得离子水合物的扩散势垒大大降低,迁移率显著提高。分子动力学模拟结果表明,这一幻数效应可以在很大一个温度范围内存在(包括室温)。此外,他们还发现这种动力学幻数效应具有一定的普适性,适用于相当一部分盐离子体系。

????此次研究成果有何重要意义?江颖表示,水溶液中的离子输运研究长期以来都是基于连续介质模型,而忽略了离子与水相互作用以及离子水合物和界面相互作用的微观细节。该研究首次建立了离子水合物的微观结构和输运性质之间的直接关联,刷新了人们对于受限体系中离子输运的传统认识。“研究结果表明,可以通过改变表面晶格的对称性和周期性来控制受限环境或纳米流体中离子的输运,从而达到选择性增强或减弱某种离子输运能力的目的,这对很多相关的应用领域都具有重要的潜在意义,比如:离子电池、防腐蚀、电化学反应、海水淡化、生物离子通道等等。”此外,记者了解到,该研究展的实验技术也首次将水合相互作用的研究精度推向了原子层次,未来有望应用到更多更广泛的水合物体系,开辟全新的研究领域。

????《自然》杂志三个不同领域审稿人一致认为该成果“会马上引起理论和应用表面科学领域的广泛兴趣”(The results presented in this manuscript are of immediate interest to the communities dealing with theoretical and applied surface science),“为在纳米尺度控制表面上的水合离子输运提供了新的途径并可以拓展到其他水合体系”(This result may open a venue for controlling diffusion transport on nano-engineered crystal surfaces and it may be also extended to other hydration systems)。(王莹)

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